Γύρισε στην Ελλάδα το 1879 και γράφτηκε στη Φιλοσοφική Σχολή του Πανεπιστημίου Αθηνών. Για τα προς το ζην εργαζόταν ως γραφέας σ’ ένα συμβολαιογραφείο και παράλληλα έγραφε ποιήματα και συνεργαζόταν με σατιρικές εφημερίδες της εποχής: «Ασμοδαίος» του Εμμανουήλ Ροΐδη, «Μη χάνεσαι!» του Βλάσση Γαβριηλίδη και «Ραμπαγάς» του Κλεάνθη Τριανταφύλλου. Το 1881 νυμφεύτηκε τη Χιώτισσα Μαρή Κωνσταντινίδου, με την οποία απέκτησε τέσσερεις κόρες κι ένα γιο, τον Κρίτωνα Σουρή, ανώτερο τραπεζικό υπάλληλο και ποιητή. Στις 2 Απριλίου 1883 εξέδωσε τον «Ρωμηό», μια εβδομαδιαία έμμετρη τετρασέλιδη σατιρική εφημερίδα, την οποία έγραφε εξ’ ολοκλήρου.
«Νονός» του τίτλου ήταν ο ποιητής Γεώργιος Δροσίνης. Ο Σουρής διέκοψε την έκδοση της εφημερίδας τον Αύγουστο, για να δώσει τις εξετάσεις του στο πανεπιστήμιο. Απορρίφθηκε, όμως, στη μετρική «μετά πολλών επαίνων», όπως έλεγε ο ίδιος, από τον καθηγητή Σεμιτέλο, τον οποίο έκανε αργότερα πασίγνωστο στο Πανελλήνιο με τους σατιρικούς του στίχους. Τον Ιούνιο του 1884 ξανάβγαλε τον «Ρωμηό» και τον συνέχισε χωρίς διακοπή έως το 1918.
Ο ίδιος ανήγγειλε την αποτυχία του και την επανέκδοση του Ρωμηού ως εξής: Μετά μεγάλης μου χαράς, στους φίλους αναγγέλλω, | πως εξετάσθην, των θυρών ερμητικώς κλεισμένων, | στον Πολυγένη Φιντικλή και τον σπανό Σεμτέλο | και απερρίφθην μυστικά, μετά πολλών επαίνων! | Λοιπόν και πάλιν, Έλληνες, αρχίζομε σαν πρώτα, | πάλι «Ρωμηός» και ξάπλωμα, πάλι ζωή και κόττα.
Ο «Ρωμηός» αγαπήθηκε πολύ από τον λαό και διαβαζόταν άπληστα από τον ελεύθερο και υπόδουλο ελληνισμό. Για 36 χρόνια και οκτώ μήνες κυκλοφορούσε τακτικά κάθε Σάββατο και έκανε δημοφιλή τον Σουρή. Ο Φασουλής και ο Περικλέτος («ο καθένας νέτος σκέτος»), οι δύο λαϊκοί τύποι που δημιούργησε, σχολίαζαν με εύθυμη διάθεση και πνευματώδη δηκτικότητα τα σπουδαιότερα γεγονότα της εβδομάδας. Οι δυο ήρωές του εκπροσωπούσαν την κοινή γνώμη και το αναγνωστικό κοινό του «Ρωμηού» χαιρόταν το κέφι, την εξυπνάδα και τον πατριωτισμό τους. Τα θέματα της σάτιρας του Σουρή ήταν κοινωνικά και πολιτικά. Εκτός από το «Ρωμηό», ο Σουρής έγραψε κι άλλα ποιήματα, έμμετρες κωμωδίες και ημερολόγια. Μετέφρασε τις «Νεφέλες» του Αριστοφάνη, που παίχτηκαν με μεγάλη επιτυχία στο Δημοτικό Θέατρο Αθηνών το 1900.
Έγραψε τόσους στίχους, που απορούσε και ο ίδιος για την ποιητική του γονιμότητα: Τους στίχους που τους έγραψα, φτου να μην τους βασκάνω | και τώρα τους ξαναμετρώ μέσα στην τόση ζέστη, | αν ημπορούσα δίλεπτα μονάχα να τους κάνω | θάχα κι αμπέλια στην Βλαχιά, σπίτια στο Βουκουρέστι. Είχε εξαιρετική ευκολία στη στιχουργία, ιδιοφυΐα στην εύρεση του κωμικού, αδιάπτωτο κέφι και καλοπροαίρετη σατιρική διάθεση. Χτυπώντας τη φαυλότητα όπου την έβρισκε και στο λαό και στους άρχοντες νουθετούσε και δίδασκε, χωρίς να υβρίζει και να δημιουργεί εχθρούς.
Να πώς σατιρίζει το Ρωμηό σ' ένα ποίημά του: Στον καφενέ απέξω σα μπέης, ξαπλωμένος | Του ήλιου τις ακτίνες αχόρταγα ρουφώ | Και στων εφημερίδων τα νέα βυθισμένος | Κανένα δεν κοιτάζω, κανένα δεν ψηφώ. | Σε μια καρέκλα τόνα ποδάρι μου τεντώνω, | Το άλλο σε μιάν άλλη, κι ολίγο παρεκεί, | Αφήνω το καπέλο και αρχινώ με πόνο | Τους υπουργούς να βρίζω και την πολιτική! | Ψυχή μου! Τι λιακάδα! Τι Ουρανός! Τι φύσις! | Αχνίζει εμπροστά μου ο καϊμακλής καφές | Κι εγώ κατεμπνευσμένος για όλα φέρνω κρίσεις | Και μόνος μου τις βρίσκω μεγάλες και σοφές. Η καλόκαρδη σάτιρα του Σουρή στρέφεται συχνά και στον ίδιο τον εαυτό του. Να μερικά τετράστιχα από το ποίημα Η ζωγραφιά μου: | Mπόι δυο πήχες, | κόψη κακή, | γένια με τρίχες | εδώ κι εκεί. | Kούτελο θείο, | λίγο πλατύ, | τρανό σημείο | του ποιητή. | Δυο μάτια μαύρα | χωρίς κακία | γεμάτα λαύρα | μα και βλακεία. | Mακρύ ρουθούνι | πολύ σχιστό, | κι ένα πηγούνι | σαν το Xριστό. | Πηγάδι στόμα, | μαλλιά χυτά | γεμίζεις στρώμα | μόνο μ' αυτά. | Mούρη αγρία | και ζαρωμένη, | χλωμή και κρύα | σαν πεθαμένη. | Kανένα χρώμα | δεν της ταιριάζει | και τώρ' ακόμα | βαφές αλλάζει. | Δόντια φαφούτη | όλο σχισμάδες, | ύφος τσιφούτη | για μαστραπάδες.
Ο θαυμασμός των συγχρόνων του προς τον Σουρή υπήρξε πολύ μεγάλος. Ο Κωστής Παλαμάς τον αποκαλούσε «γόητα ποιητήν». Θεωρήθηκε ως ο «Νέος Αριστοφάνης», εθνικός ποιητής, προτάθηκε μάλιστα το 1906 για το βραβείο Νόμπελ Λογοτεχνίας. Ως άνθρωπος, ο ποιητής που έκανε επί δύο γενεές του Έλληνες να ευθυμούν, «ήταν ολιγόλογος, σοβαρός και μελαγχολικός την όψιν, άκακος ως αρνίον και πρότυπον καλού χριστιανού και οικογενειάρχου». Η γυναίκα του επέμενε πως είχε έξι παιδιά, συμπεριλαμβάνοντας και τον σύζυγό της, που καθώς «ήταν αδέξιος και ανέμελος» είχε πραγματική ανάγκη μητρικής στοργής και φροντίδας.
Ονομαστό ήταν το φιλολογικό του σαλόνι, στο οποίο σύχναζαν όλοι οι ποιητές και συγγραφείς της εποχής του. Ο Γεώργιος Σουρής πέθανε στο εξοχικό του στο Νέο Φάληρο στις 26 Αυγούστου 1919, σε ηλικία 66 ετών. Το πένθος για τον χαμό του ήταν πανελλήνιο και η κηδεία του έγινε δημοσία δαπάνη με τιμές στρατηγού. Μεταθανάτια του απονεμήθηκε το παράσημο του Ανώτατου Ταξιάρχη του Σωτήρος για τις υπηρεσίες του προς την πατρίδα. Το 1932 στήθηκε η προτομή του στον κήπο του Ζαππείου.